Ngay sau khi gia nhập SM, cô tham gia đóng các clip ca nhạc của các nghệ sĩ SM, như Moon Hee Jun, Kangta, Shinhwa và Fly to the Sky, cùng với Kim Bomi (nhóm M.I.L.K.) và LinA (CSJH The Grace) được mệnh danh là "Cô gái MV của SM".

Trong khoảng một năm, cô xuất hiện trong 8 phim ca nhạc trong khi Kim Bomi chỉ có 5 trong vòng 2 năm. Mặc dù thường xuyên xuất hiện với vai trò người mẫu tạp chí, diễn viên quảng cáo nhưng đến tận năm 2004 cô mới chính thức ra mắt với vai phụ trong phim cổ trang ăn khách Hải thần. Vài tháng sau, cô xuất hiện trong phần sau của Đứa con yêu quý của tôi và Phục sinh. Đó là thời gian bận rộn nhất của Lee Yeon Hee với những hợp đồng quảng cáo và làm người mẫu cho nhiều tạp chí.

Lee Yeon Hee có bước đột phá với phim Mối tình đầu của triệu phú, đóng vai chính bên cạnh Hyun Bin. Cô quyết tâm "diễn hết sức có thể với tất cả những gì đã học được" cho lần đầu xuất hiện trên màn ảnh rộng. Qua bộ phim, cô cũng ra mắt trong lĩnh vực âm nhạc với ca khúc nhạc nền "Do Re Mi" và "Insa".

Biệt danh "cô gái MV" của Yeon Hee càng trở nên nổi tiếng sau khi cô góp mặt trong phim ca nhạc Timeless của Trương Lực Doãn, bên cạnh Hàn Canh và Choe Siwon của Super Junior. Hai năm sau, bộ ba tái hợp trong "I WILL" và "The Left Shore of Happiness" của Trương Lực Doãn.

Sau khi nhóm nữ SNSD ra mắt, cô tiết lộ rằng nếu cô không quyết định đi theo nghiệp diễn, cô sẽ là thành viên đầu tiên của SNSD, và đã cùng tập luyện ca hát và vũ đạo trước khi nhóm ra mắt.

Năm 2008, tham gia một số vai chính của phim truyền hình Phía Đông vườn địa đàng, bên cạnh Song Seung Hun, Lee Da Hae. Năm 2009, với vai trò người mẫu minh họa cho ca khúc Sorry, Sorry trong album thứ ba của Super Junior.[1]